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          固體所構建了高效硼摻雜氮化碳納米片光催化劑應用于固氮合成氨研究
          文章來源: 王偉康 發布時間: 2020-02-28

           

             近期,固體所環境與能源納米材料中心在構建高效硼摻雜氮化碳納米片光催化劑應用于固氮合成氨研究方面取得新進展,通過構建B-N-C用于穩定氮化碳光催化劑表面暴露的活性氮原子并且促進氮氣分子吸附和活化,最終實現增強光催化固氮合成氨。相關研究成果以全文形式發表在國際知名期刊Small。

           

            氨是世界上產量最大的化工產品之一,在全球經濟中占有重要地位。到目前為止,最成熟的人工固氮合成氨(NH3)工藝是哈伯-博施(Haber-Bosch)法即在高溫、高壓條件下利用鐵基催化劑將高純度的氮氣和氫氣轉化為氨氣),然而由于工作條件非??量?/font>200-300 atm、350-550,并產生巨大的能耗,因此,發展高能源利用效率、低CO2排放和直接利用空氣中N2在常溫常壓下合成NH3是非常必要的,同時也具有一定的挑戰性。

            近年來,光催化氮還原反應(NRR)被認為是在常溫常壓條件下可持續合成氨的最有前途的方法之一。其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)作為一種典型的二維非金屬聚合物半導體光催化劑,因其具有元素來源豐富、可見光響應高、光/化學穩定性強、制備方法廉價等優勢,在合成氨光催化反應中展現出巨大潛力。然而,g-C3N4基光催化劑用于合成氨反應還存在一些關鍵性問題,包括:(1g-C3N4表面暴露的活性N原子(例如邊緣N和氨基N)是否會在光催化過程中發生加氫反應從而合成了NH3分子?(2)如果暴露的活性N原子在光催化NRR過程中確實參與了合成NH3,是否能開發出穩定這些活性N原子有效的方法,同時構建新的N2吸附、活化和加氫的活性位點?(3)純塊體g-C3N4的比表面積非常低,不利于N2的吸附、活化,并且光生載流子的復合率高,導致光催化效率相對較低。

            基于上述問題,課題組通過引入硼(B)原子摻雜制備出B原子摻雜g-C3N4納米片光催化劑(BCN)應用于固氮合成氨反應,并結合理論計算方法(分子動力學模擬)對相關結果進行了理論預測和展望。一系列實驗及分子動力學模擬證明:B摻雜構建的B-N-C鍵不僅能夠穩定地錨定C3N4表面暴露的活性N原子,同時通過形成納米級別的p-n結可以有效抑制g-C3N4的光生載流子復合。N2化學吸附測試及分子動力學模擬證明:B原子位點的引入成為了N2分子吸附和活化的活性位點,有利于光催化合成氨反應的進行。因此,制備的BCN光催化劑的產氨效率達到了313.9 μmol g–1 h–1,約為純g-C3N4納米片(CN)光催化效率的10倍。此工作通過非金屬原子摻雜策略調控半導體的能帶結構及光/電化學性質,顯著提升了光催化固氮合成氨的活性,為未來常溫常壓下開發新的合成氨催化劑提供了新的思路和重要的參考價值。

            該項目工作得到了國家自然科學基金和中國科學院創新研究團隊國際合作項目的自助。

            文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.201906880

          aBCN樣品的TEM圖片;bCNBCN樣品的漫反射光譜對比;cCN和BCN樣品的熒光光譜對比;(dCNBCN樣品的光電流響應對比

          eCNBCN樣品的N2化學吸附測試對比;(fBCN催化劑在水分子、氮氣分子及犧牲劑環境中分子動力學模擬結果模型。

            

           附件:

             
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